近日，我室赵金保教授/杨阳副教授团队在低温锌碘电池的电解质研究中取得新进展，相关成果以“SiO₂ Nanoparticles-Induced Anti-Freezing Hydrogel Electrolyte Enables Zn-I₂ Batteries with Complete and Reversible Four-Electron-Transfer Mechanisms at Low Temperatures”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上（DOI: 10.1002/anie.202502005）。

水系锌碘电池（Zn-I2）凭借高安全性、资源丰富和环境友好等优势，成为大规模储能领域的研究热点。特别是四电子转移机制（I⁺/I₂/I⁻反应）的Zn-I₂电池可实现 422 mAh g⁻¹ 高比容量，远超传统两电子转移Zn-I₂电池（I₂/I⁻反应）的211 mAh g⁻¹，这有望提高低温水系锌基电池的能量密度。然而，该体系面临水系电解质的电化学窗口较窄，I⁺易水解等多重挑战，而传统的高盐浓度电解液策略面临着离子活度受限、低温下大量离子对和聚集体所引发的盐析现象等，严重制约了电池在低温环境下的性能。

基于此，赵金保教授/杨阳副教授团队通过将SiO₂纳米颗粒直接分散到高盐浓度电解质（HC）中，开发出一种新型的抗冻水凝胶电解质。表面带负电荷的SiO₂纳米颗粒能与阳离子和水发生分子间相互作用，促使均匀透明的水凝胶的形成。根据 Bjerrum离子对形成理论，这些相互作用有助于增大离子对中阴、阳离子间的距离。实验和理论计算表明，该水凝胶电解质不仅能破坏水的氢键网络（抑制冰核形成），同时SiO₂与阳离子的相互作用可显著降低紧密离子对和聚集体的比例，使高浓度电解液的凝固点降至-60.7 °C。此外，离子相互作用的减弱，提升了离子活度和离子电导率，进而提升了I⁺/I₂转化反应的动力学性能。最重要的是，基于该水凝胶电解质的Zn-I₂电池在-20 °C下不仅完整实现四电子转移过程，展现高达490.9 mAh g^-1的比容量，还在高倍率条件下实现超过11,000 圈的循环寿命。这一成果为研发实用化的低温Zn-I₂电池提供了重要思路。

该工作是在赵金保教授和杨阳副教授指导下完成，2022级硕士研究生陈明慧为论文第一作者，已毕业硕士生陈冠红为共同第一作者。研究生孙晨曦、李新宇、张明浩，以及华海明博士参与并协助工作完成。能源学院董金超教授和高凡博士对本工作部分拉曼光谱的测试提供了帮助与支持。该论文得到国家自然科学基金（22379125、22109030、22021001），中央高校基本科研业务费（20720220073），云南省重点研发计划项目（202103AA080019），福建省对外合作项目（2022I0002）等，以及嘉庚创新实验室和表界面化学全国重点实验室的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202502005