近日,我室黄小青/陈南君课题组在揭示分子筛限域Cu单原子团簇催化剂高效CO电还原制乙酸方面取得重要进展。相关成果以“Zeolite-Confined Cu Single-Atom Clusters Stably Catalyse CO to Acetate at 1 A cm−2 Beyond 1,000 h”为题,发表在Nature Nanotechnology。
电化学一氧化碳还原反应(CORR)作为实现碳中和目标的重要途径之一,近年来受到了广泛关注。该反应能够将一氧化碳转化为高附加值的多碳产物,如乙酸等。然而,目前大多数CORR催化剂存在乙酸电流密度低、寿命短和选择性有限等问题,限制了其实际应用。因此,开发高电流、长寿命的CORR催化剂与电解槽仍然是一项极具挑战的任务。
课题组报道了一种基于沸石分子筛(ZSM)限域的铜单原子簇(CuZSM SACL)作为CORR催化剂。该催化剂通过化学锚定和物理限域的方式,将铜单原子和铜簇稳定地固定在ZSM的孔道中。实验结果表明:CuZSM SACL催化剂结合自主研发的聚(芳基-co-芳基哌啶)碱性膜(AEM)与OER催化剂,可在实际AEM CORR电解槽中,实现1.8 A cm⁻²的高电流密度,同时具有71%的乙酸法拉第效率。该催化剂利用Cu-O-Si键化学锚定Cu单原子,并结合分子筛空腔的物理限域作用抑制Cu原子簇的团聚并促进C-C耦合。更重要的是,该AEM CORR电解槽可在工业级电流密度(1 A cm⁻²)下稳定CO产乙酸超1000小时,电压仅需2.7 V,平均乙酸盐法拉第效率达61±5%。通过原位光谱与理论计算,揭示了SA-CL协同降低反应能垒及动态稳定机制。该工作为电化学合成高附加值化学品提供了新思路。

该项研究工作主要在黄小青教授、陈南君副教授的指导下完成,相关理论计算部分得到材料学院韩佳甲老师的大力支持。该论文得到国家重点研发计划项目(2022YFA1504500、2024YFA1509500)、国家自然科学基金 (22475181、22025108、U21A20327、22121001)、中央高校基本科研业务费(20720240059)等支持。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41565-025-01892-6