近日，我室王宇成副教授在高自旋态单原子位点的选择性合成方面取得进展。相关成果以“Selective Synthesis of Dense High-Spin D1 Active Sites via Engineered Less-Graphitized Carbon Environments”为题在线发表于Energy Environ. Sci.（DOI: 10.1039/D5EE00141B）。

单原子催化剂（SACs）因其明确的配位环境和孤立的金属中心，被认为是研究构效关系的理想模型体系。然而，该领域正面临极大的挑战：特定的单原子位点可能存在多种自旋电子状态，且每一种自旋态的催化活性存在显著差异。这种复杂性为构效关系的研究带来了不确定性。例如，铁基单原子催化剂可能存在六种自旋态（如Fe³⁺的S=5/2、3/2、1/2和Fe²⁺的S=0、1、2），其中被称为D1位点的S=5/2态对氧还原反应（ORR）表现出最高催化活性。为精确研究D1位点的催化机制与降解行为，必须合成富集或纯化D1位点的单原子催化剂。然而，现有的铁基SACs合成策略往往会导致不同自旋态的共存，从而限制了对结构–性能关系的精准理解与调控。

该研究报道了一种通过引入抗坏血酸（AA）作为扰动分子，以最大化D1位点形成的合成策略。AA不仅能提高单原子负载量，还可构建低石墨化程度的碳载体环境——该环境具有丰富的碳缺陷和介孔结构，有利于D1位点的形成。最终获得的催化剂中，D1位点占比超过80%，质量浓度高达2.13 wt.%。得益于高密度D1位点与丰富的介孔结构，该催化剂在0.8V下可实现151 mA cm^-2的电流密度，在1.5 bar空气条件下峰值功率密度达到803 mW cm^-2。该研究为D1活性位点的精准探究（不仅限于ORR，还可能拓展至其他催化过程）提供了新的研究范式。

该工作在王宇成副教授和Jean-Pol Dodelet教授（加拿大国立科学研究院）的共同指导下完成。2023级博士生罗璇为论文第一作者；2024级博士聂佳宝完成了部分图文整理与表征工作；粱皩完成了TEM表征，李毓阳博士完成了部分合成工作。北京同步辐射1W1B线站和国家同步辐射中心BL10B线站提供了技术支持。研究工作得到国家重点研发计划（2023YFA1509000），国家自然科学基金（22021001、22179116 和 22288102），中央高校基本科研业务费（20720220017），GRINM 青年基金项目（Y20233102132）的资助。

论文衔接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2025/ee/d5ee00141b