近日,我室曾宪海与访问学者王伟俊合作在CO₂高效转化与高价值化学品联产研究中取得重要突破。相关成果以 “In-Situ Probing CO Activation in Sulfur-Enhanced Paired Electrocatalysis for CO₂-to-C₂+ Conversion with Alcohol Oxidation” 为题,发表在 Angewandte Chemie International Edition(DOI: 10.1002/anie.202513840)上。
随着全球可持续能源战略推进,将温室气体CO₂转化为高价值多碳(C₂+)产物的电化学CO₂还原反应(CO₂RR)成为研究热点。然而,传统CO₂RR系统面临两大核心瓶颈:一是阴极C₂+产物生成需克服高C-C键形成能垒,导致选择性与产率受限;二是阳极析氧反应(OER)动力学迟缓、能耗高,且仅生成低价值O₂。

基于此,课题组提出一种策略:将电化学二氧化碳还原反应(CO₂RR)与醇氧化反应(AOR)耦合,实现高附加值化学品的同时制备。开发的自支撑电催化剂——锚定在氮掺杂还原氧化石墨烯纳米片(SCB/NG)的硫增强CuBi₂O₄纳米球——性能卓越:CO₂RR中C2+产物法拉第效率(FEC2+)超92.4%,且稳定性长达200 h;AOR中对苯甲醛选择性近100%、对糠醛选择性超83%。通过原位拉曼光谱与DFT计算,揭示了*CO二聚化及关键中间体作用机制。将其集成于太阳能驱动平台后,太阳能-燃料转化效率达16%,电流性能保持率超98%。
该项研究工作在王伟俊教授与曾宪海教授的共同指导下完成,厦门大学马来西亚分校博士生叶丰铭与厦门大学本部博士生苑少宇为共同第一作者。本研究得到国家自然科学基金与表界面化学全国重点实验室等支持。