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[Nature Communications]原子级分散双金属催化剂实现高效甲烷氯氧化

发布日期:2026年01月12日   浏览次数:

近日,我室王野教授课题组在甲烷高效选择性氧化转化方面取得重要进展,相关工作以“Atomically dispersed Pd-Mn dual-metal doped CeO2 nanorods for efficient methane oxychlorination”为题发表Nature Communications (DOI: 10.1038/s41467-025-68095-4)

作为天然气、页岩气等清洁碳资源的主要组分,甲烷高效、定向转化高值化学品是能源化工领域的重要挑战。传统甲烷间接转化路径能耗高、流程复杂。甲烷氯氧化反应可在较温和条件下直接将甲烷转化为一氯甲烷,是一种极具潜力的直接转化路径,但一直受限于难以同时获得高反应活性与选择性。

                        

王野教授团队使用双金属位点协同的催化剂设计策略,通过精准构筑原子级分散的Pd–O–CeMn–O–Ce双活性中心,显著提升了甲烷氯氧化性能。该催化剂在450 °C反应条件下,可实现33%的甲烷转化率与72%的一氯甲烷选择性并能稳定运行超过500小时,综合性能优于现有文献报道的催化剂。研究表明,Pd–O–Ce位点高效活化氯化氢,促进表面氯物种的生成,而Mn–O–Ce位点则强化氧气活化,促进关键OCl*中间体的形成。双位点的协同作用有效抑制了甲烷深度氧化,实现了反应路径的精准调控。过程评估表明,该催化路线可比传统甲醇路线降低约10%的碳排放,展现出良好的环境效益。该研究不仅为甲烷温和条件下的直接功能化转化提供了高效催化材料,也为通过原子级分散双位点协同策略实现复杂反应过程接力催化提供了新思路。

该工作是在我室王野教授、康教授和清华大学王笑楠副教授的共同指导下完成的我院2025博士毕业生韩瑶瑶、2023级博士生吴方威、2025届博士毕业生郝聪和清华大学2022级博士生赵凯为论文共同第一作者。中国科学院上海高等研究院孙凡飞高级工程师在同步辐射测试和分析方面给予了帮助。我院硕士生李晖、刘云慧,博士毕业生李书毅参与了部分实验工作。我院王帅教授、翁维正教授、张庆红教授和清华大学胡山鹰教授分别对计算、光谱分析和生命周期分析方面提供了帮助。研究得到了科技部重点研发计划项目(2022YFA1504500),国家自然科学基金(2212100122222206U22A20392)等项目的资助。


论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-68095-4