近日，我室谢素原院士团队与洪文晶教授团队合作在富勒烯单分子热电器件界面调控方面取得重要研究进展，相关研究成果以“Enhanced Thermopower in Single-Fullerene Junctions via Interface Engineering”为题，发表于Journal of the American Chemical Society (DOI:10.1021/jacs.5c17958 )。

随着电子器件不断向微型化和高密度集成方向发展，单分子热电器件因其在片上热管理方面展现出的潜力而受到广泛关注，也是未来分子智能芯片的关键技术之一。在众多分子材料体系中，基于富勒烯的单分子结已被实验证实可产生显著高于传统有机体系的热电势。理论研究进一步表明，当分子与电极之间的耦合被有效削弱，甚至实现解耦时，其热电势有望得到进一步提升。然而，由于在单个富勒烯与电极界面精确调控耦合强度具有相当大的实验挑战，以石墨烯材料为电极构建富勒烯单分子范德华结为解决这一问题提供了理想的平台，相比金电极，石墨烯更低的功函数使费米能级更靠近最低非占据轨道，且其与分子形成的范德华结可弱化界面耦合，从而有望增强热电输运，也为深入理解富勒烯分子结中的界面耦合机制奠定基础。

基于此，本工作报道了一种通过界面工程实现富勒烯单分子器件热电势显著增强的新策略。本工作利用单分子扫描隧道显微镜裂结（STM-BJ）技术，系统研究了三种富勒烯衍生物：Sc₂C₂@Cₛ(10528)-C₇₂、Sc₂C₂@C₃ᵥ-C₈₂和C₂(3)-C₈₂在包括金-富勒烯-金（Au–Au）、非对称的金-富勒烯-石墨烯（Au–Gr）以及石墨烯-富勒烯-石墨烯（Gr–Gr）结这三种不同电极构型单分子结中的热电势特性。研究发现，对于这三种富勒烯分子，其塞贝克系数均从 Au–Au 到 Au–Gr 再到 Gr–Gr 结中呈现出一致且逐步增大的趋势。其中Gr-Sc₂C₂@-C₈₂-Gr的塞贝克系数高达-61.34 μV/K，是目前报道过的富勒烯基单分子器件中的最高记录。该工作从塞贝克系数的绝对值、分子-电极耦合强度以及电极功函数三个关键维度，对典型碳基单分子热电器件的性能进行了系统总结，进一步揭示了界面工程策略是提升单分子热电势的关键手段，其中包括削弱分子-电极耦合强度以及调控电极费米能级与分子HOMO/LUMO的能级对齐。

该工作在洪文晶教授、谢素原教授、刘俊扬副教授及电子科学与技术学院李晶副教授指导下完成，厦门大学博士后叶婧瑶、2025届硕士毕业生陈雪尔为共同第一作者。该研究获得国家自然科学基金委项目，国家重点研发计划，福建省科技厅，福建省自然科学基金，厦门市自然科学基金等支持。

  论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.5c17958