近日,我室彭丽副教授团队在电催化合成氨基酸方面取得重要进展,相关成果以“Selective Glycine Electrosynthesis via C–N Coupling Enabled by Synergistic Mott–Schottky Heterojunction and Oxygen Vacancies”为题,在线发表于Angew. Chem. Int. Ed.(DOI: 10.1002/anie.5717711)。

甘氨酸是一种不可或缺的氨基酸,对多种生物过程至关重要,电化学合成利用可再生电力驱动,为甘氨酸的绿色生产提供了可持续路径。但电催化合成甘氨酸仍受限于选择性和产率不足,主要源于反应中涉及的多步质子耦合电子转移过程及竞争性副反应的普遍存在。围绕这一挑战,本工作报道了一种高效的电化学合成甘氨酸的方法:通过富氧空位的莫特-肖特基 Sn/SnO2 异质结催化剂将草酸(H2C2O4)与羟胺(NH2OH)或硝酸盐(NO3–)进行还原偶联。
该异质结催化剂展现出优异的性能:当以 H2C2O4 和 NH2OH 为原料时,在相对于可逆氢电极为 -0.7 V 的电位下,甘氨酸的法拉第效率(FE)高达 91.6%,产率高达 135 mmol gcat.–1 h–1。该催化剂还表现出很强的底物通用性,当硝酸盐(原位还原为NH2OH)与乙醛酸或 H2C2O4 偶联时,也能高效合成甘氨酸。研究表明,莫特-肖特基异质结显著促进了 H2C2O4 和 NH2OH 的共吸附,而氧空位则有利于肟中间体向甘氨酸的氢化。本研究强调了莫特-肖特基异质结与氧空位缺陷之间的协同作用,这种作用能够精准地调节活性位点并加速反应动力学,从而为绿色电合成氨基酸提供了一种可持续的策略。
该工作是在彭丽副教授、李军教授和杨述良教授共同指导下完成的,2023级博士生徐广阔、2021级博士生董承远和2023级硕士生蔡湘程为文章的共同第一作者。团队在电催化小分子高价值转化方面开展了系列工作(Nat. Commun. 2023,14, 501;Adv. Funct. Mater. 2025, 35, 2412056; Sci. Bull. 2025, 70, 3794; Adv. Mater. 2025, 37, 2417684; Sci. China. Mater. 2026, 69, 1590),该工作也是电催化合成氨基酸的最新进展。研究工作得到国家自然科学基金(22373080,22078274)、福建省自然科学基金(2024J08008)、中央高校基本科研业务费专项基金(20720240054)等项目的支持。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.5717711