近日，我院杨勇教授课题组在界面Li⁺交换速率与锂金属负极可逆循环的关联性研究中取得重要进展，相关成果以“Correlating Interfacial Li⁺ Exchange Rate with Reversible Cycling of Lithium Metal Anodes”为题发表于Journal of the American Chemical Society（DOI：10.1021/jacs.6c06376）。

锂金属因超高比容量和低电位被认为是下一代高能量密度电池的理想负极。然而，锂沉积/剥离过程的可逆性较差，严重制约了电池的循环稳定性和库仑效率。锂电极固态电解质界面层（简称SEI）的化学组成和结构是决定Li⁺传输与锂沉积行为的关键因素。由于实际SEI层复杂且不稳定，其界面传输机制难以解析。尤其是Li₂O、LiF等关键无机组分在SEI离子传输中的作用仍存在争议，其界面动力学过程尚缺乏定量表征。

基于此，团队从SEI膜的模型体系出发，采用饱和恢复核磁共振（NMR）方法并建立双位点化学交换模型，实验定量了一系列关键无机SEI组分的Li⁺交换速率。通过发展基于形状脉冲的选择性核磁共振交换谱（EXSY NMR）技术，进一步准确定量解析了实际电池体系中锂金属与表面SEI之间的界面锂离子交换速率，并结合相场模拟证明了界面传输与锂沉积形貌之间的密切关联。结合交叉极化（CP）NMR和冷冻电子显微镜（Cryo-STEM）等多种先进表征手段，揭示了不同SEI的组成与结构差异，并阐明了实际SEI中的Li⁺传输机制：Li₂O可以促进快速的Li⁺传输，而LiF的Li⁺传输依赖于与Li₂O构建界面。基于这些新的动力学认识，利用原子层沉积（ALD）技术构建了高界面离子交换速率的Li₂S人工SEI，成功实现了99.5%的库仑效率，并促进了均匀、致密的锂沉积。这一研究成果为未来锂金属电池中高效SEI的设计与构筑及其高性能电解液的设计与优化提供了重要指导原则。

该研究在我院杨勇教授的指导下完成。厦门大学2025届博士生陶明明（现任集美大学海洋装备与机械工程学院副教授）、2026届博士生林鸿昕和2022级博士生吴文豪为论文共同第一作者。该研究工作得到国家基金重大研究计划重点支持项目（92572204）和“储能与智能电网”国家重点研发专项项目（2021YFB2401800）的资助和支持。

论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c06376