[JACS] 我室李剑锋教授发表论文:In Situ Raman Observation of Oxygen Activation and Reaction at Platinum–Ceria Interfaces during CO Oxidation

发布日期:2021年10月08日   浏览次数:

我室李剑锋教授课题组采用原位表面增强拉曼光谱(SERS)技术,研究了Pt-CeO2界面CO氧化时分子氧的活化和反应机制。相关结果以“In Situ Raman Observation of Oxygen Activation and Reaction at Platinum-Ceria Interfaces during CO Oxidation”为题发表于《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 15635-15643)

揭示分子氧在金属-氧化物界面的活化与反应机制,对于深入理解催化氧化反应的机理、指导高效催化剂的设计具有重要意义。然而,由于活性氧物种的信号位于低波数光谱区域,往往还存在着浓度低、寿命短等特点,因此,对其进行原位表征与监测仍极富挑战。

在该工作中,课题组将CeO2沉积于Au@Pt核壳纳米颗粒表面,构筑了丰富的Pt-CeO2界面。借助等离激元金内核对拉曼信号的放大作用,成功实现了Pt-CeO2界面上CO氧化时分子氧的活化和反应过程的原位拉曼光谱研究,直接观察到界面上不同活性氧物种的生成与动态变化。结果显示,分子氧可在Pt-CeO2界面处的Ce3+缺陷位点处迅速解离为Pt-OCe-O物种。进一步的原位时间分辨SERS研究和DFT理论计算表明,相较于Ce-O而言,Pt-O具有更高的CO氧化反应活性。这项工作加深了对Pt-CeO2界面处氧活化和CO氧化分子机制的理解,并为多相催化反应条件下氧物种的原位表征提供了一种新思路。

该工作是在李剑锋教授和材料学院张华副教授的共同指导下完成的。实验部分主要由我院2018级博士研究生魏笛野完成,博士后岳慕飞完成了理论计算部分,覃思纳和许歌阳等协助了部分实验。该研究工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目的资助和支持。

论文链接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c04590