近日，我院杨勇教授课题组在全固态锂硫电池固态催化机制与高硫含量正极研究方面取得重要进展。相关成果以“Unlocking high-sulfur-content cathodes by an all-in-one high-entropy sulfide catalyst for all-solid-state Li-S batteries”为题发表在National Science Review（DOI: 10.1093/nsr/nwag501）。

全固态锂硫电池可有效抑制多硫化物穿梭，并兼具高理论能量密度，被认为是极具潜力的下一代高比能电池体系。然而，固-固环境下有限的反应界面和缓慢的载流子传输严重制约硫转化动力学，尤其在高硫含量和高倍率条件下更为突出。金属硫化物因兼具传输与催化特性而受到关注，但这些催化剂在真实充放电过程中如何演变、又为何失效，仍缺乏系统认识。

针对上述问题，研究团队揭示了传统金属硫化物催化剂中转换反应诱导的相分离与催化剂毒化，以及过渡金属迁移诱导的固态电解质劣化两类典型失效机制。在此基础上，团队通过多组分无序化策略构筑Fe-Co-Ni-Cu-Ru高熵硫化物（HES），利用多金属电子态密度重叠和缓慢扩散特性改善载流子传输并抑制长程元素迁移。研究进一步发现，HES在工作过程中形成的Li_xHES活性相兼具离子-电子双载流子传输和界面氧化还原介导功能，可拓展固态硫转化反应区域并促进Li₂S氧化。仅添加3 wt% HES，40 wt%硫含量正极即可实现93.4%的硫利用率和93.0%的转化效率，并在高硫含量、高载量和高倍率条件下表现出良好的电化学性能。该研究从催化剂的工作态失效行为出发，为全固态锂硫电池中稳定、高效催化材料的设计提供了新的研究思路。

我院杨勇教授与材料学院王鸣生教授为该论文的共同通讯作者，博士生马如琴、助理教授程勇与硕士生粟旻韬为共同第一作者。该论文得到国家自然科学基金委员会（项目编号：22261160570、22279108、21935009）等项目的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwag501