近期，我室孙毅飞团队联合利物浦大学屠昕、雍雪团队在多元钙钛矿氧化物析氧反应（OER）电催化剂的智能设计与高效发现方面取得重要进展。相关研究成果以“Beyond Funnel-Style High-Throughput Screening: An Expert-Guided Multi-Scale Nexus for Polynary Perovskite Electrocatalyst Exploration”为题在线发表于国际学术期刊Journal of the American Chemical Society并被邀请期刊封面。（DOI: 10.1021/jacs.6c11110）
钙钛矿氧化物具有组成可调、结构稳定和催化性能优异等特点，是碱性水电解制氢中极具潜力的析氧催化材料。然而，多元元素组合带来了巨大的成分空间，传统高通量筛选依赖单一描述符和逐级淘汰的“漏斗式”筛选策略，容易忽略不同成分、结构与电子态之间复杂的协同关系。针对这一难题，研究团队以Pr-Sr-Co-Fe多元钙钛矿体系为模型，构建了融合原子描述符、实验结构特征和机制相关电子特征的多尺度学习框架，并将符号回归、主动学习与专家经验相结合，实现了实验、理论计算与模型预测的闭环迭代。
图1. 筛选范式、数据集构成及符号回归性能概述
研究团队通过实施“最近网格插值”（Nearest Grid Interpolation）策略，将搜索空间内高保真密度泛函理论（DFT）计算的计算成本降低了两个数量级。经过两轮主动学习，高性能候选材料（在 10 mA cm-2电流密度下的过电位 η < 370 mV）的发现效率由初始的4.4%提升至 60.0%。结合人机协同的专家知识，该工作确定了一个局域协同最优组分：Pr0.01Sr0.99Co0.66Fe0.34O3−δ（PSC0.66F）。该材料在10 mA cm-2下表现出仅338 mV的低过电位。符号回归结果表明，在这一局域组分区域内，材料的本征活性与 O 2p带中心、O 2p带宽以及 Fe eg轨道占据密切相关。实验验证进一步证实，这种优化后的电子结构能够促进高度高效的晶格氧机制动力学，其性能提升得益于加快的体相氧扩散以及动态表面重构。该多尺度、专家引导型策略为描述符可获取的复杂材料体系提供了一种实用且具有可扩展性的研究框架，将相互割裂的不同层级数据转化为一个连贯且可学习的预测景观。
该研究在孙毅飞教授、利物浦大学屠昕教授和雍雪博士的共同指导下完成。博士生马思宇、博士后贺虹源和蔡宇翔为共同第一作者。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。
文章链接：https://pubs.acs.org/jacsat/article/doi/10.1021/jacs.6c11110/5412407
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