近日，我室吴雪娇教授、谢顺吉教授和王野教授团队，在光催化甲烷选择转化制多碳烃领域取得重要进展，相关成果以“Facet-Dependent Oxygen-Vacancy Electronic Delocalization Governs Photocatalytic Oxidative Coupling of Methane over Au/CeO₂”为题发表于Advanced Energy Materials（DOI: 10.1002/aenm.71669）。

甲烷是天然气的主要成分，将其直接转化为多碳化工原料具有重要意义。甲烷氧化偶联（OCM）制多碳产物因热力学有利、不受低平衡转化率限制而备受关注。利用光催化技术，金属/金属氧化物半导体催化剂可在温和条件下实现OCM反应，但活性与选择性的平衡仍是核心难题。Au、Ag、Pd等贵金属不仅能改善电荷分离，还可调控反应物与中间体的吸附转化，其金属位点局域电子结构是决定选择性的关键。可还原金属氧化物（如TiO₂、ZnO）表面氧空位对光催化CH₄转化影响显著。然而，目前研究多聚焦氧空位密度与本征性质对O₂活化和OCM活性的影响，而对其如何调控产物选择性，以及氧空位与金属位点如何协同作用，仍缺乏深入认识。

研究团队以具有不同暴露晶面（｛111}、{100}、{110}）的CeO₂纳米晶为载体，通过晶面工程调控氧空位性质，揭示了Au/CeO₂光催化OCM中氧空位电子离域能力对催化活性与C₂₊选择性的关键作用。研究发现，电子离域程度更高的氧空位不仅能更有效地活化O₂、促进CH₄活化，还可诱导形成更有利于与•CH₃相互作用的界面Au物种，从而促进甲基偶联、提升C₂₊选择性。其中，主要暴露｛110｝晶面、氧空位电子离域程度最高的Au/CeO₂-R表现最优：200 °C下CH₄转化速率达14 mmol g⁻¹ h⁻¹，C₂₊选择性为86%；其他Au/CeO₂催化剂活性显著更低，且未检测到C₂₊产物。该工作可为设计金属/可还原金属氧化物光催化剂以实现CH₄选择性转化提供重要借鉴。

该工作在吴雪娇教授、谢顺吉教授和王野教授的共同指导下完成。化学化工学院张会珍博士（现福州大学化学学院副教授）和2024级硕士生陈绍翔为共同第一作者。我室张庆红教授参与了论文数据分析以及论文修改。硕士生王思忆和博士生刘昊洋参与了催化剂表征及分析。该研究工作得到了国家科技部重点研发计划项目（2022YFA1504500）、国家自然科学基金项目（22121001、22402066、22472135、U24A20490、U23A2087）、中央高校基本科研业务费专项资金（20720250005、20720240123）和福建省自然科学基金（2024J08356、2025I0001、2024J011005、2026J009003）的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1002/aenm.71669