近日，我室曾宪海教授课题组在生物质平台分子高值化利用研究中取得重要突破。相关成果以 “Dynamic ZrOx Clusters Enhanced Redox Couple and -CHO/OH- Co-adsorption for Efficient Electrooxidation of Alcohols/Aldehydes” 为题发表在国际期刊 Angew. Chem. Int. Ed.（DOI: 10.1002/anie.5266205）。

生物质衍生的醇/醛电氧化是实现生物质高值化利用的关键技术，也是连接可再生电力与绿色化工合成的桥梁。在众多催化体系中，金属羟基氧化物（MOOH）因其独特的氧化还原循环特性而备受关注。然而，该技术在走向工业化的进程中仍面临两大核心挑战：一是传统MOOH催化剂的M²⁺/M^δ+循环效率低下，导致在高工业电流密度下过电位过高；二是现有改性策略多将修饰剂视为静态电子调节剂，未能发挥其自身价态演化的协同潜力，限制了催化剂本征活性的进一步突破。深入探究反应工况下催化剂界面的动态重构机制，对于指导高效、稳定电催化剂的设计具有重要的科学意义。

针对上述挑战，课题组提出ZrO_x动态电子调节剂策略，通过感应加热法构建ZrO_x团簇修饰Ni(OH)₂自支撑催化剂并应用于醇/醛的电氧化反应。通过系列原位表征证实了ZrO₂在反应中原位转化为ZrO_x，与Ni²⁺/Ni³⁺循环形成双相协同演化。在HMFOR中，实现了24次连续制备FDCA，产率与法拉第效率均大于95%。将催化剂拓展到AEM流动电解槽中（~1 A/cm², 1.50 V, 200 mM HMF），FDCA总产率依然可达90%。技术经济分析（TEA）进一步证实了该体系的工业盈利潜力。本工作揭示了催化剂界面的双相演化行为，为生物质电催化剂设计提供了理论指导与工程方案。

该项研究工作在曾宪海教授的指导下完成，博士生苑少宇为第一作者。本研究得到国家自然科学基金（U23A20123, 22408204）项目支持。

全文链接：http://doi.org/10.1002/anie.5266205。